表界面結(jié)構(gòu)是決定納米材料性能的關(guān)鍵因素。但這個(gè)界面是活性的，如何對(duì)其進(jìn)行調(diào)控是當(dāng)今科學(xué)界的一大挑戰(zhàn)。

經(jīng)過近5年的研究，浙江大學(xué)、中科院上海高等研究院、丹麥科技大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)合作，利用環(huán)境透射電子顯微鏡的原位表征和第一性原理計(jì)算，提出并首次實(shí)現(xiàn)了界面活性位點(diǎn)的原子級(jí)別精準(zhǔn)原位調(diào)控。這對(duì)如何從機(jī)制出發(fā)自下而上的實(shí)現(xiàn)材料、器件結(jié)構(gòu)和功能的精準(zhǔn)調(diào)控和設(shè)計(jì)有著重要意義。該項(xiàng)成果于1月29日在線刊登在國(guó)際權(quán)威雜志《科學(xué)》上。

負(fù)載在二氧化鈦表面的金顆粒是將一氧化碳轉(zhuǎn)化為二氧化碳的重要催化劑，也是工業(yè)催化研究中的常見組合。浙江大學(xué)依托其擅長(zhǎng)的原位環(huán)境電鏡開展催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)，通過原子層面的原位表征，首次發(fā)現(xiàn)兩大現(xiàn)象：一是看到催化反應(yīng)時(shí)金顆粒發(fā)生外延轉(zhuǎn)動(dòng)，首次通過可視化實(shí)驗(yàn)直觀證明了活性位點(diǎn)位于界面。二是發(fā)現(xiàn)停止通入一氧化碳催化時(shí)，金顆粒又神奇地轉(zhuǎn)回到原來的位置。這次看到的催化劑旋轉(zhuǎn)現(xiàn)象，通常被人們認(rèn)為是不可能發(fā)生的現(xiàn)象。

是什么化“不可能”成為“可能”?中科院上海高等研究院理論團(tuán)隊(duì)根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果首先大膽猜測(cè)誘導(dǎo)顆粒轉(zhuǎn)動(dòng)的“元兇”是界面吸附的氧并就此推測(cè)進(jìn)行了一系列的第一性原理及納米尺度熱力學(xué)計(jì)算。結(jié)果顯示，界面缺氧狀態(tài)下的顆粒與二氧化鈦載體緊密結(jié)合的同時(shí)喪失了一定的吸氧能力，轉(zhuǎn)動(dòng)了一個(gè)小的角度之后的顆粒界面則能提供多且好的吸附氧活性位點(diǎn)。為了能更好地與吸附氧相結(jié)合，適應(yīng)高氧環(huán)境，顆粒轉(zhuǎn)動(dòng)由此發(fā)生。而在界面氧被活化與一氧化碳反應(yīng)之后，顆粒又回到了原有位置以便與載體緊密結(jié)合。

“最近十多年的原位研究顯示，納米固體晶體材料遠(yuǎn)沒有大家想得那么‘硬’，而是更像橡皮泥一樣具有很強(qiáng)的原位可塑性。”科研人員解釋說。科研團(tuán)隊(duì)由此進(jìn)一步提出了通過改變反應(yīng)環(huán)境來精確調(diào)控界面的設(shè)計(jì)思路，并最終在原位電鏡實(shí)驗(yàn)中得以實(shí)現(xiàn)。(記者王春)